Los investigadores señalan que el inicio de la formación de la cueva ocurrió hace unos 600 millones de años, durante la era Precámbrica. Hoy ya se han cartografiado casi 10 km de galerías y salas, todas ricas en espeleotemas. De los 6.237 metros de la cueva cuya entrada mide aproximadamente 40 metros de altura, ya se han medido 3.200 metros, de los cuales solo 700 metros son gratuitos para los turistas. Mide 152 de profundidad de un lado a otro de la cueva. Toda esta área cuenta con sistema de sonido e iluminación, pasarelas, escaleras y pasamanos para medidas de seguridad.
La cueva contiene numerosas cortinas de piedra, columnas, torres, travertinos, estalactitas, estalagmitas y cascadas de calcita que intrigan a especialistas y turistas que intentan desentrañar los misterios del lugar. A veces, para superar los obstáculos, es necesario utilizar cuerdas para estar seguro de pisar un terreno seguro. En el interior de la cueva, el silencio sólo lo rompen las aguas que se deslizan sobre las rocas.[2] Las formaciones más interesantes se pueden ver en la sala conocida como "La Catedral". Algunas de estas formas fueron inmortalizadas con nombres un tanto extraños como el Guardián, Blancanieves, Cementerio, Tres Reyes, Templo Maldito, Caldero del Diablo y Torre de Pisa. Cada grupo de turistas está formado por 12 visitantes, con intervalos de 20 minutos entre ellos, y cada uno puede permanecer no más de 60 minutos dentro de la cueva.
Descubierta en 1886 por el explorador Sigismund Ernst Richard Krone, la cueva se llamó entonces Caverna da Tapagem, que significa "lugar misterioso". Algunas leyendas fueron las responsables de la aparición del seudónimo más popular Cueva del Diablo alrededor de 1964, pues los indios que habitaban las inmediaciones de la cueva creían que si les caían gotas de agua del techo, se transformarían en piedra. Para ellos, las extrañas formaciones geológicas que les llamaron la atención eran en realidad personas y otros animales que habían quedado petrificados por el goteo constante en la cueva. Quienes posteriormente habitaron el sitio, también creían que los ruidos que se escuchaban en la entrada de la cueva eran gemidos de almas perdidas que habían sido castigadas por el diablo.