In 1174, Leopold married the sister of the Hungarian King Bela. During the Hungarian throne dispute, Leopold was granted the Duchy of Austria at the request of his father in the summer of 1174. After his father's death in 1177, Leopold continued his father's struggle against the Duke of Bohemia, Soběslav II. Peace was eventually established in 1179 with Duke Frederick (Bedřich), and the border between Bohemia and Austria was settled.

In 1182, Leopold embarked on a pilgrimage to Jerusalem and visited the Byzantine Emperor Alexios II Komnenos in Constantinople along the way.

Leopold maintained close contact with Emperor Frederick I Barbarossa and, for example, participated in his sixth Italian campaign in 1185.

On August 17, 1186, the Georgenberg Pact was negotiated, which, upon the inheritance in 1192, connected Styria and central parts of Upper Austria with Austria. This marked the first step towards the creation of the Austrian territorial complex.

Capture of Richard the Lionheart: Leopold made history by capturing the English King Richard the Lionheart on his return from the Third Crusade.

Leopold himself had set sail in August 1190 as a crusader with a small contingent from Venice to the Holy Land and joined the siege of Acre in January 1191. There, he took command of the German Crusaders. Between April and July 1191, the Christian besiegers were reinforced by the armies of the Third Crusade led by the French King Philip II Augustus and the English King Richard the Lionheart. They took command and captured Acre on July 12, 1191. During the subsequent occupation of the city, Leopold quarreled with King Richard the Lionheart. Although Leopold and his German contingent played a minor role in the eventual capture of the city, he was confident enough to hang his Babenberg banner on a castle tower, symbolizing that, despite being only a duke, he considered himself equal to the two kings and claimed an equal share of the spoils. Richard the Lionheart responded in a less diplomatic manner, harshly rejecting Leopold's claims and having Leopold's banner thrown down from the tower. In response to this affront, Leopold returned home, arriving in November or December 1191. There are doubts, however, as to whether the incident at Acre actually occurred or if it was invented or exaggerated by contemporary chroniclers to justify the church's strict prohibition against the arrest of a crusader upon his return. It is suggested that Richard would not have knowingly ventured near the residence of his supposed adversary.

Im Jahr 1174 heiratete Leopold die Schwester des ungarischen Königs Bela. Während des ungarischen Thronstreits wurde Leopold im Sommer 1174 auf Wunsch seines Vaters das Herzogtum Österreich zugesprochen. Nach dem Tod seines Vaters im Jahr 1177 führte Leopold den Kampf seines Vaters gegen den böhmischen Herzog Soběslav II. fort. Im Jahr 1179 wurde schließlich mit Herzog Friedrich (Bedřich) Frieden geschlossen und die Grenze zwischen Böhmen und Österreich festgelegt. Im Jahr 1182 begab sich Leopold auf eine Pilgerreise nach Jerusalem und besuchte unterwegs den byzantinischen Kaiser Alexios II. Komnenos in Konstantinopel. Leopold pflegte engen Kontakt zu Kaiser Friedrich I. Barbarossa und nahm beispielsweise 1185 an dessen sechstem Italienfeldzug teil. Am 17. August 1186 wurde der Georgenberg-Pakt ausgehandelt, der mit der Erbschaft im Jahr 1192 die Steiermark und zentrale Teile Oberösterreichs mit Österreich verband. Dies war der erste Schritt zur Schaffung des österreichischen Territorialkomplexes. Gefangennahme von Richard Löwenherz: Leopold schrieb Geschichte, indem er den englischen König Richard Löwenherz nach seiner Rückkehr vom Dritten Kreuzzug gefangen nahm. Leopold selbst war im August 1190 als Kreuzfahrer mit einem kleinen Kontingent von Venedig ins Heilige Land gesegelt und beteiligte sich im Januar 1191 an der Belagerung von Akkon. Dort übernahm er das Kommando über die deutschen Kreuzfahrer. Zwischen April und Juli 1191 wurden die christlichen Belagerer durch die Armeen des Dritten Kreuzzugs unter Führung des französischen Königs Philipp II. August und des englischen Königs Richard Löwenherz verstärkt. Sie übernahmen das Kommando und eroberten Akko am 12. Juli 1191. Während der anschließenden Besetzung der Stadt geriet Leopold mit König Richard Löwenherz in Streit. Obwohl Leopold und sein deutsches Kontingent bei der letztendlichen Eroberung der Stadt eine untergeordnete Rolle spielten, war er selbstbewusst genug, sein Babenberg-Banner an einem Burgturm aufzuhängen und zu symbolisieren, dass er sich, obwohl er nur ein Herzog war, den beiden Königen gleichgestellt fühlte forderte einen gleichen Anteil an der Beute. Richard Löwenherz reagierte weniger diplomatisch, wies Leopolds Ansprüche harsch zurück und ließ Leopolds Banner vom Turm stürzen. Als Reaktion auf diesen Affront kehrte Leopold im November oder Dezember 1191 nach Hause zurück. Es bestehen jedoch Zweifel daran, ob der Vorfall in Acre tatsächlich stattgefunden hat oder ob er von zeitgenössischen Chronisten erfunden oder übertrieben wurde, um das strikte Verbot der Kirche zu rechtfertigen Verhaftung eines Kreuzfahrers nach seiner Rückkehr. Es wird vermutet, dass Richard sich wissentlich nicht in die Nähe der Residenz seines vermeintlichen Gegners gewagt hätte.